PbS におけるキャリア再結合の減少

Scientific Reports volume 5、記事番号: 10626 (2015) この記事を引用

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メトリクスの詳細

キャリアの再結合によるエネルギー損失は、TiO2/PbS コロイド量子ドット (QD) ヘテロ接合太陽電池の性能を制限する主な要因の 1 つです。 この研究では、別のタイプの正孔輸送 QD、Zn ドープ CuInS2 (Zn-CIS) QD を PbS QD マトリックスに組み込むことで、光電流の強化が実現されています。 バイナリ QD 太陽電池は、これら 2 つのタイプの QD 間の空間電荷分離に関連する電荷再結合の減少を示します。 バイナリ量子ドット太陽電池では、PbS 量子ドットのみから構築されたセルと比較して、短絡電流密度が最大 30% 増加し、電力変換効率が最大 20% 増加することが観察されています。 これら 2 つの QD コンポーネント間の超高速ポンプ/プローブ分光法によって特定された電荷移動プロセスと一致して、単一コンポーネントおよびバイナリ QD 太陽電池の過渡光電圧特性は、Zn-CIS QD の組み込みに関連するより長いキャリア再結合時定数を明らかにします。 この研究は、コロイド量子ドット材料のキャリアダイナミクスを制御し、太陽電池の性能を向上させるための、PbS 量子ドットマトリックスへの別の量子ドットの組み込みに基づく直接的な溶液処理方法を提示します。

コロイドナノクリスタル量子ドット（QD）として知られる、溶液合成および加工された無機半導体ナノクリスタルは、光検出器1、電界効果トランジスタ2、3、発光ダイオード4、5、太陽電池6、7、8などのさまざまな光電子応用のために熱心に研究されています。 、9、10。 特に、コロイド量子ドットは、そのサイズ調整可能なバンドギャップと、ショックレー・クワイサー限界を回避できる可能性があるメカニズムである多重励起生成現象により、太陽光発電に刺激的な機会を提供します7,8。 高性能かつ低コストの光起電力デバイスの追求において、CdS11、CdSe12,13、PbSe8,14、PbS9,10,15,16 などの組成のさまざまな量子ドットから構築された太陽電池について集中的な研究が行われてきました。 QD増感11、QD有機バルクヘテロ接合12、金属酸化物/QD二層ヘテロ接合太陽電池15、QDバルクナノヘテロ接合14、17など、さまざまなデバイス構成が提案されています。 これまでのところ、金属酸化物/QD 二層空乏型ヘテロ接合太陽電池は、PbS QD 太陽電池で 8.92% もの高い電力変換効率 (PCE) を可能にする最も効率的なシステムの 1 つです 16、18、19、20。 しかし、これらの太陽電池を私たちの社会にとって実行可能な技術として推進するには、材料面とデバイス性能の両方で大幅な改善が依然として必要です。

多くの第 3 世代太陽電池の進歩を妨げている重要な問題の 1 つは、キャリアの再結合です 21,22。 金属酸化物/QD ヘテロ接合太陽電池では、キャリアの再結合はドナーとアクセプター (TiO2/QD) の界面だけでなく、一般的な厚さ数百ナノメートルの QD 層の内部でも起こります。 光生成された電荷は、収集されるために QD 活性層全体を移動する必要があります。 このプロセス中にキャリアの再結合により光電流の損失が発生し、太陽電池の効率が低下します11。 コロイド量子ドットの表面積対体積比が大きいため、量子ドット材料には電荷輸送中に再結合中心として機能する豊富な表面状態が存在する可能性があります18、23、24、25、26、27、28、29。

これに関連して、例えば異なる量子ドットの混合物を使用することによって、活性層の異なる領域で電子と正孔を分離できる可能性は、再結合速度の実質的な抑制につながる可能性がある。 この目標に向けて、最近導入されたバルク ナノヘテロ接合デバイス構成では、活性層内の p 型 PbS QD が異なる組成の n 型 QD とブレンドされており、より高いデバイス効率が可能になります 14,17。 これらのデバイスでは、2 つの QD コンポーネントのエネルギー準位が「タイプ II」配列を形成し、電荷分離につながります。 これらの研究で使用される「タイプ II」エネルギー準位の調整は、効率的な初期電荷分離につながる可能性がありますが、デバイスは電荷浸透経路の利用可能性、ブレンド形態、または異方性 QD の使用に敏感になります。 パーコレーション経路が利用できない場合、電荷集中が蓄積し、分離された n 型 QD 内での再結合が促進される可能性があります。 この研究では、光電流を高めるための電荷キャリアの部分的な空間分離に基づく別のアプローチを提案します。 ここでは、n 型 QD の代わりに、Zn ドープ CuInS2 (Zn-CIS) QD、PbS と比較して毒性が低減された p 型 QD が、TiO2/PbS QD ヘテロ接合太陽電池の PbS マトリックスに組み込まれています。 この二元 QD ブレンドでは、Zn-CIS QD が再結合「シェルター」を提供し、PbS からの電子ではなく正孔のみが入ることができます。 これら 2 つの QD 間の HOMO 準位が近いため、電荷分離後のその後のホール輸送は、Zn-CIS QD ネットワーク内で、または PbS ホストに戻ることが可能です。 PbS QD マトリックス中の Zn-CIS QD のさまざまな体積分率を調べました。Zn-CIS QD を 10% (v/v) 追加すると、短絡電流密度 (Jsc) が最大 30%、最大 20% 増加します。 PbS QDのみから構築された太陽電池と比較して、電力変換効率（PCE）が%増加し、再結合時定数が延長されました。